马德里与热刺的艰难博弈下，莫德里奇在转会窗口临近结束前以3500万欧元的转会费于2012年8月27日转投西甲豪门皇家马德里，正式开启“银河战舰”之旅。

自2012年转会皇家马德里至今，莫德里奇共为皇马带来了5个欧冠冠军，4个欧洲超级杯冠军，4个世俱杯冠军，4个西班牙超级杯冠军，3个西班牙甲级联赛冠军以及2个西班牙国王杯冠军，莫德里奇在皇家马德里走向了职业生涯的巅峰。

2012年8月29日，在伯纳乌球场举行的2012年西班牙超级杯次回合比赛中，莫德里奇在第82分钟替补出场，上演了在皇马的首秀。由于在赛季初没有完全适应西甲联赛的节奏和皇家马里德的技战术安排，莫德里奇在2012年底被西班牙媒体《马卡报》评为当季最差引援第一位。

本赛季莫德里奇出场53次，打入4球并送出7次助攻。

2013年6月25日，皇马宣布安切洛蒂成为球队新任主教练，而莫德里奇是他最欣赏的球员之一。本赛季莫德里奇出场51次，打入2球并送出9次助攻。

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2014-15赛季，莫德里奇为皇马各项赛事出战22场贡献1粒进球5个助攻。在2014年11月17日克罗地亚对阵意大利的欧洲杯预选赛中，莫德里奇在没有任何身体碰撞的情况下做出了一个拦截动作后倒地，随后被队友替换下场，次日，克罗地亚足协宣布莫德里奇由于大腿肌肉撕裂伤停3个月。

2015-16赛季，贝尼特斯代替安切洛蒂担任球队主教练。莫德里奇在贝尼特斯的球队中仍然是关键的中场球员。本赛季莫德里奇出场44次，打入3球并送出4次助攻。他同时入选了欧冠赛季最佳阵容和西甲赛季最佳阵容。他还第二次被评为西甲赛季最佳中场。

2016-17赛季，莫德里奇出场41次，打入1球并送出5次助攻。2017年1月5日，莫德里奇首次入选欧足联年度最佳阵容。他同时入选了欧冠赛季最佳阵容，并被评为欧冠赛季最佳中场。

2017-18赛季，随着J罗转会拜仁慕尼黑，莫德里奇在新赛季获得了梦寐以求的10号球衣。凭借在整个赛季的出色表现，莫德里奇连续第三次入选欧冠赛季最佳阵容。8月30日，他连续第二年被评为欧冠赛季最佳中场。本赛季莫德里奇出场43次，打入2球并送出8次助攻。

2018年6月14日，皇马宣布洛佩特吉出任新主教练。12月3日，莫德里奇凭借2018年的优异表现2018年度金球奖。本赛季莫德里奇出场46次，打入4球并送出8次助攻。

2019年8月27日是莫德里奇在皇马的七周年纪念日。本赛季莫德里奇出场40次，打入5球并送出8次助攻。

20到21赛季，莫德里奇出场48次，打入6球并送出6次助攻。2021-22赛季，莫德里奇出场45次，打入3球并送出12次助攻。5月28日，皇马在欧冠决赛中1:0战胜利物浦夺冠，莫德里奇获得了第5个欧冠冠军。同时他在职业生涯中第六次入选欧冠最佳阵容。

2022-23赛季，9月6日，他在本赛季的第一场欧冠比赛中攻入一球，帮助球队主场3:0战胜凯尔特人，成为第八位在欧冠比赛中出场100次的皇马球员。

2023-24赛季，2023年6月2日，2023-24赛季欧冠决赛在温布利球场展开角逐，莫德里奇帮助皇马2-0战胜多特蒙德，赢得皇马队史第15个欧冠冠军，也是莫德里奇第六座欧冠冠军。2024年7月，皇家马德里官俱乐部方宣布，与卢卡-莫德里奇续约1年，双方的合同将延长至2025年6月30日，皇马还官方确认，莫德里奇将会取代离队的纳乔，成为皇马